杨全红—张辰FM：修正锌阳离子混合物化生物化学实现平衡的干流锌阴极！
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发生改变氟化物锌阳离子的混合物化鞘层是平衡锌正极以赢得新颖干流锌阳离子电池组的有效率思路。不过，与科学合理内部结构设计有关的突破点仍不确切，主要包括混合物大分子的物理性质怎样外在地控制Zn阳离子的混合物化内部结构。
天津大学杨全红、张辰等提议采用平衡常数（K），即络合反应的平衡常数，作为通用标准来准确选择电解液中的配体，以提高阴极平衡性，并发现K对腐蚀电流密度和成核过电位有很大影响。
图1. 锌阳离子与配体之间的混合物化
K反映了配体和溶出的阳离子之间的结合强度，代表了配位化合物的平衡性。通常情况下，K值越大，配位化合物越平衡。在使用库仑效率（CE）测试和线性极化实验对一系列配体进行筛选后，作者发现乙二胺四乙酸（EDTA）在所有选定的配体中具有最高的K值，并且通过完全取代[Zn(H2O)6]2+中的氟化物H2O大分子而与Zn阳离子发生强烈的混合物化。DFT结果显示，混合物化的EDTA-Zn优先吸附在阴极表面，阻止了Zn沉积过程中H2O大分子的积累，防止阴极被界面水腐蚀。
此外，Zn阳离子需要克服一个高能量障碍，才能从EDTA-Zn络合物中释放出来，在阴极上沉积Zn。由于EDTA-Zn络合物比其他Zn-配体络合物的平衡性更高，这产生了一个略高的成核过电位，这已被证明可以引导更均匀的Zn沉积。
图2. 锌配体混合物化抑制正极腐蚀
因此，在5 mA cm-2的高电流密度下，带有EDTA-Zn的锌阴极具有超过3000小时的高平衡性。通过将该阴极与钒酸铵（NH4V4O10，NVO）阴极耦合，全电池组具有平衡的循环性能，在800次循环后容量保持率为68.3%，每次循环容量衰减仅0.04%。
这项工作给出了通过控制阳离子混合物化生物化学来平衡锌阴极的一般原则，即K值决定了Zn2+与通常有害的H2O或其他配体添加剂的竞争溶解。使用不同K值的配体会大大影响锌阳离子的螯合-吸附-释放过程，从而导致不同的腐蚀电流密度和锌阴极的成核过电位。
图3. EDTA-Zn抑制枝晶生长
Tuning Zn-ion Solvation Chemistry with Chelating Ligands towards Stable Aqueous Zn Anodes. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200677
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